2000年主演电视剧《准时》，饰演电视台新闻部采访人员黄丽 。2001年，高圆圆出演了青春电影《十七岁的自行车》，在其中她扮演了肖，一个漂亮的富家女高中生 。2002年5月，参加都市爱情电影，春天去地铁 。2003年主演了根据金庸同名小说改编的古代武侠爱情剧《倚天屠龙记》 。这是高圆圆第一次挑战古代武侠剧 。在剧中，他颠覆了之前的形象，扮演了反派角色 。峨眉派第四代掌门周芷若，既花架子又狠毒，受到广泛关注 。该剧在台湾省华视首播，收视率一直保持在AC- Nielsen指数6以上，最高值接近7 。然后在内地播出后，最高收视率达到了26 。
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