朱元璋称帝，追封先祖册立后妃太子诸王，都以李善长充任利益长官 。确立太子设置东宫之时，李善长出任太子少师授予青荣禄大夫、上柱国，总理军国重事，其他事宜一切如故 。事后，朱元璋亲率礼官在郊外选定宗庙地址，李善长留守南京，一切见机行事 。制定六部官制，制定官民丧服以及朝贺太子礼仪 。李善长奉命建都编修《元史》，编写《祖训录》、《大明集礼》诸书，事无巨细，委托李善长和诸大臣儒家谋定策划 。
洪武三年分封功臣，朱元璋说：“李善长虽然没有汗马功劳，筹措军粮后勤，功劳很大，应该进封为国公 。就授于李善长：“开国辅运推诚守正文臣、特进光禄大夫、左柱国、太师、中书左丞相”，封韩国公，岁禄四千石，子孙世袭 。授予丹书铁券，免二死，子免一死 。当时封国公者，徐达、常遇春子茂、李文忠、冯胜、邓愈及善长六人 。而善长位第一，制词比之萧何，褒称甚至 。
李善长为人处世“外观宽厚和善，内心却嫉妒刻薄” 。参议李饮冰、杨希圣，稍微越界冒犯李善长的权威，立即罗列其罪名表奏罢免 。李善长和中丞刘伯温争权夺利而诟病之，刘伯温感到非常不安，延请告老还乡 。朱元璋信任的张昶、杨宪、汪广洋、胡惟庸都受到牵连获罪，李善长做事依然我行我素 。李善长富贵之极、意气用事而骄横，朱元璋有点讨厌他 。洪武四年，李善长生病，赐给临濠土地数千亩，安排守护老坟者150户，拨给佃户1500家，一张卫士20家 。过了一年，李善长病好了，任命李善长都建临濠宫殿，迁徙江南富裕百姓14万垦田濠州，让李善长管辖经理，留在濠州三四年 。
洪武七年，李善长的弟弟李存义当太仆丞（管理车马），李存义的儿子李伸、李佑都当上了群牧司的官员 。洪武九年，临安公主嫁给李善长儿子李祺，官拜驸马都尉 。结婚之初，临安公主恪守妇道甚为严肃 。李善长家族受圣恩光宗耀祖，当时的人都很羡慕 。李祺和公主成婚一个月后，御史大夫王广洋、陈宁上书弹劾，言称：“李善长仰仗皇上宠幸恣意妄为，陛下生病也不去探望和问候 。驸马都尉李祺六天不上朝，宣诏至殿前，不承认自己的过错，大不敬 。”查证核实后削减李善长1800石俸禄 。稍后，任命李善长和曹国公李文忠总理中书省、大都督府、御史台，一同参议郡国大事，督监天坛工程 。
丞相胡惟庸，当初为宁国知县，是李善长推荐的，擢升为太常少卿，后来升任为丞相，因此两个人关系不错 。李善长之弟李存义的儿子李佑，是胡惟庸的女婿 。洪武十三年，胡惟庸谋反伏诛，其党羽死者很多，李善长没什么事情 。刘伯温辞官归乡后，御史台没有中丞管事，李善长代理御史台事务，有很多建树 。洪武十八年，有人告发李存义父子是胡惟庸的党羽，朱元璋下诏免死，安置在崇明岛 。李善长既不谢恩也不谢罪，朱元璋内心很不愉快 。又过了五年，李善长已经77岁，耄耋之年而行为不检点 。
李善长想要营建官邸，从信国公汤和借了300名卫士，汤和密报于皇帝知晓 。4月，京师官民因犯罪要迁往边疆者，李善长数次请求免除其亲戚丁斌等人 。朱元璋发怒捉拿了丁斌，丁斌家原来是给胡惟庸做事的，因此说出李存义等人，以往和胡惟庸勾结的事情 。朱元璋命人逮捕李存义父子拷问，供词牵连李善长，供词说：“胡惟庸有谋反行为，让李存义暗中劝说李善长 。李善长大惊叱责道：‘你胡说什么！你要犯事，九族皆诛灭！’后来，有让李善长的故友杨文裕游说李善长，说：‘事成之后，当以淮西之地封你为王’ 。李善长大惊失色而没有答应，内心已经松动 。胡惟庸就亲自去劝说李善长，还是没有答应 。胡惟庸又让李存义去劝说，李善长叹气说：‘我老了，我死，你等好自为之！’” 。
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