曾扶持晋惠公（姬夷吾）登基，在晋国闹灾时接济晋国 。晋惠公许诺：若成功夺位，必赠秦五城，可晋惠公登基后，不但未送五座城池给秦国，反而恩将仇报，在秦国同样闹灾时，一颗粮食也不卖给秦国 。秦穆公大怒，亲率孟明视等人讨伐，并生擒晋惠公，成功获得五座城池，把疆域扩展到黄河西岸 。晋惠公的儿子太子圉（晋怀公），在秦国放走晋惠公之后如约到秦国做了人质 。
秦穆公为了继续掌控晋国，将女儿怀嬴许配给晋太子圉；可太子圉回到晋国登基之后变卦，与秦国交恶 。秦穆公之后又将怀嬴改嫁给姬重耳，并辅助重耳回国当了国君，这就是历史上著名的“怀嬴改嫁”，晋文公在任期间与秦国和睦、时常结盟 。由于秦国与晋国的多次联姻，被后世多称为“秦晋之好” 。秦穆公在成功完成秦晋联盟之后，急欲进兵中原，完成霸业 。
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